日前,永利皇宫463cc梁海副教授课题组完成的研究论文《硝酸盐活化生物炭用于废水中磷酸盐高效去除: 孔隙度和活性位点的协同优化》在国际环境科学与生态学领域TOP期刊Chemosphere(影响因子8.943)发表。

农业、市政和化学工业排放的磷会造成富营养化等环境问题,严重影响生态平衡。探索高吸附能力的吸附剂去除废水中的磷酸盐是目前研究人员面临的重大挑战。我校梁海副教授、刘海燕教授等人,以硝酸盐刻蚀与燃烧作用协同界面优化策略为指导,基于硝酸盐原位活化策略,成功制备了一种氧化镁改性生物炭(MgO-BC)吸附剂,MgO-BC展示出超高的磷酸盐吸附性能。课题组研究成果近期在Chemosphere上发表:“Porous MgO-modified biochar adsorbents fabricated by the activation of Mg(NO3)2for phosphate removal: Synergistic enhancement of porosity and active sites”。双碳背景下,该研究成果将对工业及农业领域废水中磷的高效去除以及二氧化碳封存产生重要意义。

图1.硝酸盐原位活化示意图。

文章要点

要点一:Mg(NO3)2原位活化增加了生物炭的孔隙度和活性位点。

MgO-BC展现出了丰富的孔隙结构与活性位点。揭示了硝酸盐原位活化过程孔径与氧化镁活性位点协同形成机制。在热解初期,浸渍Mg(NO3)2的挥发分熔融蒸发,促进了合成吸附剂表面的凸起和孔隙的形成。随着热解温度的升高,膨体转变为孔隙。随着热解温度提升,Mg(NO3)2的蚀刻作用提高了生物炭的孔隙度。同时,Mg(NO3)2在孔隙中的燃烧生成了纳米尺度MgO颗粒,有利于吸附性能的提升。

图2. MgO-BC合成方法示意图

图3. (a-d)硝酸盐原位活化机理,(e) MgO-BC的SEM图,(f) MgO-BC的EDS-Mapping,(j) MgO-BC的EDS谱图

要点二:通过增加孔隙度和活性位点,磷酸盐的去除效果显著增强,磷酸盐容量高达1809 mg/g。

MgO-BC对磷酸盐的等温吸附过程对于Langmuir具有更高的拟合度,对磷酸盐的理论最大吸附量为1809 mg/g,高于文献报道的改性生物炭材料。


图4(a)间歇吸附实验示意图. pH对磷酸盐等温线吸附(b) pH = 3, (c) pH = 5, (d) pH = 7, (e) pH = 9, (f) pH = 11. (g)不同pH吸附性能对比.

要点三:吸附机理分析:活性位点与孔径的协同作用

图5. (a)吸附前后红外光谱. (b-g) XPS分析

利用IR,XPS对吸附前后MgO-BC进行分析,磷酸盐的吸附过程机理如下,生物炭表面丰富的活性MgO在溶液中质子化形成MgOH+,磷酸根离子通过静电吸引被MgOH+的正电荷吸引。进一步通过Mg-P单齿和双齿表面络合实现了磷酸盐的高效去除。

图6. 吸附机理示意图

初审初校:王诗涵

复审复校:张雅妮

终审终校:原 宇